Von Anfang an war es real

Nature Computational Science (2023)Diesen Artikel zitieren

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Die Anwendung des Ansatzes der nichtadiabatischen Molekulardynamik (NAMD) beschränkt sich auf die Untersuchung der Ladungsträgerdynamik im Impulsraum, da eine Superzelle erforderlich ist, um die Phononenanregung und die Elektron-Phonon-Wechselwirkung (e–ph) bei verschiedenen Impulsen in einer Moleküldynamik abzutasten Simulation. Hier entwickeln wir einen Ab-initio-Ansatz für die Echtzeit-Ladungsträgerquantendynamik im Impulsraum (NAMD_k), indem wir die e-ph-Kopplung basierend auf der harmonischen Näherung direkt in den Hamilton-Operator einführen. Der NAMD_k-Ansatz behält die Nullpunktsenergie bei und berücksichtigt Gedächtniseffekte der Trägerdynamik. Die Anwendung von NAMD_k auf die Dynamik heißer Ladungsträger in Graphen enthüllt den Phononen-spezifischen Relaxationsmechanismus. Eine Energieschwelle von 0,2 eV – definiert durch zwei optische Phononenmoden – trennt die Entspannung heißer Elektronen in schnelle und langsame Bereiche mit Lebensdauern von Piko- bzw. Nanosekunden. Der NAMD_k-Ansatz bietet ein effektives Werkzeug zum Verständnis der Echtzeit-Trägerdynamik im Impulsraum für verschiedene Materialien.

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Diese Daten werden durch NAMD_k-Simulationen mit unserem hausgemachten Code56,57 erhalten. Die Quelldaten für Abb. 1–5, Ergänzende Abbildungen. 1–3 und Eingabedateien für NAMD_k-Simulationen wurden im Materials Cloud Archive unter https://doi.org/10.24435/materialscloud:2n-3j abgelegt. Quelldaten werden mit diesem Dokument bereitgestellt.

Der Code für unseren Algorithmus und eine Anleitung zum Reproduzieren der Ergebnisse sind unter GitHub56 und Code Ocean57 verfügbar. Bei der Berechnung wird die e-ph-Kopplung durch das Paket Perturbo berechnet, das unter https://perturbo-code.github.io erhältlich ist.

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JZ dankt für die Unterstützung des Innovationsprogramms für Quantenwissenschaft und -technologie (Fördernummer 2021ZD0303306); die National Natural Science Foundation of China (NSFC, Fördernummern 12125408 und 11974322); und der Informatisierungsplan der Chinesischen Akademie der Wissenschaften (Fördernummer CAS-WX2021SF-0105). QZ dankt der NSFC für ihre Unterstützung (Fördernummer 12174363). OVP dankt der US National Science Foundation für die Finanzierung (Fördernummer CHE-2154367). Die Berechnungen wurden im Hefei Advanced Computing Center, im Supercomputing Center am USTC und am ORISE Supercomputer durchgeführt. Für diese Arbeit erhielten wir keine spezifische Förderung.

Fachbereich Physik, ICQD/Hefei National Research Center for Physical Sciences at the Microscale, University of Science and Technology of China, Hefei, China

Zhenfa Zheng, Yongliang Shi, Qijing Zheng und Jin Zhao

Zentrum für Spintonik und Quantensysteme, State Key Laboratory for Mechanical Behavior of Materials, School of Materials Science and Engineering, Xi'an Jiaotong University, Xi'an, China

Yongliang Shi

Staatliches Schlüssellabor für Oberflächenphysik und Fachbereich Physik, Fudan-Universität, Shanghai, China

Yongliang Shi

Fakultät für Physik, Beijing Institute of Technology, Peking, China

Jin-Jian Zhou

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Oleg V. Preschdo

Institut für Physik und Astronomie, University of Pittsburgh, Pittsburgh, PA, USA

Jin Zhao

Hefei National Laboratory, Universität für Wissenschaft und Technologie von China, Hefei, China

Jin Zhao

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YS hat vor März 2022 zu dieser Arbeit beigetragen. JZ betreute das Forschungsprojekt. YS hatte die ursprüngliche Idee. JZ, QZ, YS und ZZ haben die Methode entwickelt, während J.-JZ und OVP Vorschläge zur Verbesserung der Methode gemacht haben. QZ hat den ursprünglichen Hefei-NAMD-Code erstellt. ZZ entwickelte die NAMD_k-Version von Hefei-NAMD auf der Grundlage des ursprünglichen Hefei-NAMD-Codes, führte die NAMD_k-Simulation von Graphen und die Datenanalyse durch und stellte mit Hilfe von QZJ-JZ den Patch des PERTURBO-Pakets zur Ausgabe von e-ph-Matrixelementen bereit Daten. JZ, QZ und ZZ haben das Manuskript geschrieben. Das Manuskript spiegelt die Beiträge aller Autoren wider.

Korrespondenz mit Yongliang Shi, Qijing Zheng oder Jin Zhao.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Nature Computational Science dankt Jun Yin, Sergei Tretiak und den anderen, anonymen Gutachtern für ihren Beitrag zum Peer-Review dieser Arbeit. Hauptredakteur für Handhabung: Jie Pan, in Zusammenarbeit mit dem Nature Computational Science-Team.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

Beweis einer nichtadiabatischen Nullkopplung für Bloch-Zustände mit unterschiedlichen Impulsen und ergänzende Abbildungen. 1–3.

Quelldaten für die ergänzende Abbildung 1.

Quelldaten für die ergänzende Abbildung 2.

Quelldaten für die ergänzende Abbildung 3.

Statistische Quelldaten.

Statistische Quelldaten.

Statistische Quelldaten.

Statistische Quelldaten.

Statistische Quelldaten.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Zheng, Z., Shi, Y., Zhou, JJ. et al. Ab-initio-Echtzeit-Quantendynamik von Ladungsträgern im Impulsraum. Nat Comput Sci (2023). https://doi.org/10.1038/s43588-023-00456-9

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Eingegangen: 09. November 2022

Angenommen: 21. April 2023

Veröffentlicht: 01. Juni 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s43588-023-00456-9

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